研究概述

钯（Pd）基催化剂在多种化学工业过程中具有很高的效率，但在实际应用中容易受到毒物的影响。

硫（S）是钯基催化剂中的主要毒物之一。由于Pd-S键较强，严重中毒的Pd物种（如硫化钯，PdS）的回收具有挑战性。

基于此，2024年11月11日，清华大学李亚栋院士、北京师范大学李治教授、南开大学刘锦程研究员在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Recycling Sulfur-Poisoned Pd Catalysts via Thermal Atomization for Semi-Hydrogenation of Acetylene》的研究论文。

在这里，研究人员提出了一种自上而下的策略，通过一步热原子化同时降解PdS并构建Pd单原子位点。

通过将Pd4S模型纳米粒子负载在ZIF-8上并进行热处理，成功将其转化为氮和硫共掺杂碳（Pd1/N, S-C）负载的Pd单原子位点，并在原子化过程中形成了PdZn中间体。

密度泛函理论（DFT）计算揭示了PdZn的形成有助于在金属纳米粒子附近产生空位，从而促进了原子化过程。

这种策略可以方便地应用于硫中毒商业Pd/C的原子化，显示出回收商业催化剂的潜力。

研究表明，Pd1/N, S-C催化剂对乙炔的半加氢反应具有较好的活性和选择性。

图文解读

图1：Pd1/N, S-C的结构和电子表征